La première rencontre entre les deux hommes a lieu en février 1907. Très vite des divergences apparaissent, elles se confirment en 1909, date à laquelle ils firent un voyage commun aux Etats-Unis, invités par la Clark University (Worcester, Mass.). Au début des années dix, les deux hommes se séparent. Jung traverse alors un période de profonde solitude, confronté à son propre inconscient. Il sort de cette crise en 1918 et alors commence pour lui toute une série d’études et de publications, autant de jalons pour baliser les territoires inconnus qu’il vient de découvrir.

Il se marie en 1903 avec Emma Rauschenbach, a cinq enfants et construit une maison où il s’installe définitivement dès 1909 à Kusnacht (à quelques kilomètres de Zurich, sur le bord du lac de Zurich). En 1923 Jung achète un terrain sur la commune de Bollingen, à une trentaine de kilomètres de son domicile (au bord du lac également). Il y construit une simple tour, lieu de refuge, de méditation, qui après plusieurs modifications, finit au fil des ans par devenir un véritable lieu de vie à l’écart et à l’abri du monde extérieur (en particulier de son travail journalier auprès de ses patients). Ses découvertes l’obligent à s’intéresser à nos racines occidentales, à tous les courants de pensée. Il réhabilite le monde chrétien, l’alchimie, il étudie de très près le monde oriental. Sa culture est immense. Il entreprend toute une série de voyages, il découvre des hommes peu touchés par la civilisation, vivant entre deux mondes (Inde, Afrique du Nord, tribus du Kenya, Indiens en Arizona, au nouveau Mexique).

Dès 1936, il décrit dans l’un de ses livres le danger que fait courir l’Allemagne avec une foule de détails malheureusement prophétiques, reliant l’histoire de ce pays aux mythes sous-jacents qui l’animent. Son œuvre est condamnée par les Allemands, il ne peut rien faire pour éviter le conflit mondial et il doit sa survie au seul fait d'habiter en Suisse. En 1944, il est victime d'un infarctus, c’est là qu’il fait l’expérience du passage de la vie vers la mort dans sa première phase. Une force invisible l’oblige à "revenir sur terre". Il publie alors toute une série d’ouvrages qualifiés de majeurs. En 1945, il fonde la société Suisse de Psychologie pratique et en 1948 l'Institut qui porte son nom (à Zurich). Sa femme meurt en 1955, c'est une grande épreuve pour lui. Il écrit jusqu’à la fin de sa vie, témoin de l’homme, des difficultés de son temps. Il meurt le 6 juin 1961 à Kusnacht.